W drugiej połowie lipca 1944 roku trwały intensywne przygotowania do powstania. Antoni odbywał codziennie odprawy w kwaterze swojego sztabu, czyli przy ulicy Filtrowej w Warszawie, gdzie 31 lipca o godzinie 19.00 podpisał rozkaz o treści:

„Alarm – do rąk własnych. Nakazuję »W« dnia 1.VIII godzina 17.00. Adres m.p. Okręgu: 35 7 2 26 62 85 [Jasna] – 22 m. 20 czynny od godziny »W«”.

1 sierpnia ok. 15.00 sztab okręgu wraz z płk. „Monterem” zebrał się w budynku przy ul. Jasnej 22/20. Przed 17.00 powstańcy z Oddziału Dyspozycyjnego „B” warszawskiego Kedywu opanowali pobliski hotel „Victoria” przy ul. Jasnej 26, który stał się pierwszą kwaterą dowódcy powstania. Po zbombardowaniu hotelu, 4 sierpnia, kwaterę przeniesiono do gmachu PKO przy ul. Jasnej 9, róg Świętokrzyskiej.

Miesiąc później budynek PKO został zbombardowany i kwaterę Chruściela ulokowano w kinie „Palladium” przy ul. Złotej 7/9, gdzie pozostała do końca powstania. Objął on dowodzenie nad całością sił powstańczych w Warszawie, łącznie z podporządkowanymi taktycznie oddziałami innych organizacji. Do jego zadań zaliczało się: koordynowanie współdziałań między dzielnicami, przyjmowanie i rozdział zrzutów lotniczych, inspekcja odcinków bojowych. Ponadto na barkach „Montera” spoczywał nie tylko ciężar dowodzenia, ale również współpraca z władzami cywilnymi w sprawach bezpieczeństwa, aprowizacji i opieki nad bezdomnymi, których w miarę przedłużania się walk stale przybywało. Jako dowódca powstania starał się być blisko swoich żołnierzy i ich problemów. Prawie codziennie prowadził inspekcje oddziałów, nawet w najdalej wysuniętych placówkach. Antoni Chruściel za „wybitne dowodzenie całością walk w Warszawie” 18 sierpnia 1944 roku został odznaczony Krzyżem Kawalerskim Orderu Wojennego Virtuti Militari, a niespełna miesiąc później Naczelny Wódz, gen. Kazimierz Sosnkowski, uznał jego zasługi awansując go do stopnia generała brygady.

W ostatnim rozkazie napisał:

„Po wypełnieniu naszego żołnierskiego zadania do końca, pokonani nie przez nieprzyjaciela, lecz przez niedostatek i głód – musimy przerwać walkę. Złożenie broni jest dla wybitnego żołnierza najcięższą chwilą w życiu”.

5 października trafił do niewoli wraz z oddziałami Śródmieścia Północnego. Niemcy proponowali mu przejazd samochodem, lecz i nawet w tamtym czasie wolał pozostać  ze swoimi żołnierzami. Dopiero w rejonie Dworca Zachodniego nastąpiło przymusowe oddzielenie dowódcy od podkomendnych. Wywieziono go do oflagu Langwasser, po czym przebywał w Colditz koło Lipska, skąd uwolniły go oddziały amerykańskie.